近日，中國水產(chǎn)科學(xué)研究院黃海水產(chǎn)研究所海洋生物酶工程創(chuàng)新團隊在木質(zhì)素芳香醚單體衍生物生物轉(zhuǎn)化領(lǐng)域取得了重要研究進展，相關(guān)成果發(fā)表在生化與分子生物學(xué)領(lǐng)域國際著名期刊《International Journal of Biological Macromolecules》，并獲授權(quán)國家發(fā)明專利1項（專利號：ZL 2024 1 1287684.8）。
木質(zhì)素是地球上最豐富的可再生芳香族聚合物之一，其高效降解與資源化利用在生物煉制和可持續(xù)化工領(lǐng)域具有重要意義。其中，木質(zhì)素芳香醚單體的脫甲基化是木質(zhì)素生物降解與高值化利用中的關(guān)鍵步驟，也是制約木質(zhì)素資源化利用的主要瓶頸之一，尤其是S-木質(zhì)素的雙脫甲基化難度更大。然而，現(xiàn)有的酶催化體系存在催化效率低、輔因子依賴性強及穩(wěn)定性差等問題，極大限制了其在木質(zhì)素衍生化合物降解與轉(zhuǎn)化中的應(yīng)用。因此，開發(fā)高效、穩(wěn)定的脫甲基化生物催化體系，對于木質(zhì)素的高值化利用具有重要的科學(xué)價值和應(yīng)用前景。
研究團隊通過計算機模擬、基因工程及化學(xué)修飾等多維優(yōu)化策略，構(gòu)建了一種基于細胞色素P450BM3-糖醇氧化酶（Sugar Alcohol Oxidase，AldO）的復(fù)合生物催化體系，在雙功能小分子（Dual functional small molecule，DFSM）的輔助下，實現(xiàn)了愈創(chuàng)木酚（G-木質(zhì)素單體）的高效脫甲基化（TON=1895±4）和2, 6-二甲氧基苯酚（S-木質(zhì)素單體）的雙脫甲基轉(zhuǎn)化（TON=483±7）。該生物催化體系經(jīng)濟實用，為木質(zhì)素芳香族化合物的生物催化降解提供了創(chuàng)新性的解決方案。該研究不僅拓寬了血紅素蛋白的應(yīng)用領(lǐng)域，也為人工金屬酶的理性設(shè)計與應(yīng)用提供了新的理論依據(jù)和技術(shù)路徑。
細胞色素P450BM3/AldO體系催化木質(zhì)素芳香醚單體衍生物脫甲基化示意圖
黃海所2022級碩士研究生趙思佳為《International Journal of Biological Macromolecules》論文的第一作者，徐甲坤研究員為該論文的通訊作者。該研究得到了國家自然科學(xué)基金等項目的資助。
原文鏈接：https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S014181302503 3203
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